近日，我院核与辐射安全重点实验室刘永教授团队在期刊《Applied Surface Science》（IF：6.9）上发表了题为“Unraveling the atomistic mechanism of fluorine-induced corrosion on Ni(111) at early stage: from chemisorption to surface reconstruction”的研究论文。该研究从原子尺度揭示了镍表面氟诱导腐蚀初期的行为机制，阐明了表面体系由化学吸附向结构重构转变的关键演化规律，为理解镍基合金在极端氟环境中的劣化失效提供了重要的理论依据。博士研究生黄俊涛为论文的第一作者，刘永教授和李景春副研究员为论文的共同通讯作者，深圳大学为第一完成单位和通讯作者单位。

成果简介

氟诱导腐蚀行为作为核工业燃料循环氟化转化环节以及熔盐反应堆等先进核能系统中普遍存在的关键问题，对核设施结构材料的稳定性与服役寿命具有重要影响。镍及其合金因优异的耐腐蚀性能被广泛应用于相关领域，但在长期服役条件下仍不可避免地发生腐蚀劣化。因此，探究氟与镍表面的相互作用机制，对于理解材料的氟诱导腐蚀机理并指导先进耐蚀材料的设计具有重要的意义。

针对这一问题，研究团队基于第一性原理密度泛函理论（DFT）和原子热力学方法，系统研究了氟在Ni(111)表面的吸附及其诱导的结构演化过程。研究发现，氟在不同覆盖度下均能稳定吸附于表面，并通过强电负性引发显著的电荷转移，增强Ni-F键的同时削弱Ni-Ni键，表面稳定性随着氟覆盖度增加而逐渐降低。饱和吸附条件为表面Ni原子空位的形成以及Ni-F位置交换（Place-exchange，PE）过程提供了较强的热力学驱动力，并进一步促进[NiF5]团簇结构的形成，该结构被认为是表面NiF2生成的关键前驱体。本研究从吸附特性、电子结构性质、表面热力学稳定性等多个维度揭示了镍表面氟诱导腐蚀行为在初期阶段的演化机制。该研究从吸附特性、电子结构性质及表面热力学稳定性等多个维度系统揭示了镍表面氟诱导腐蚀初期阶段的演化机制，为进一步理解富氟环境下的材料腐蚀机理提供了原子尺度的视角。

研究工作得到了国家GF科工局技术基础科研项目、中核集团领创科研项目、国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市科技计划等项目的支持。